在商业方面，1968年是最成功的一年，《Axis: Bold As Love》和《Electric Ladyand》都成为金唱片，他还从音乐会及无可争辩的超级歌星的身份中赚取了大量的金钱。在1968年底，他被认为是其他“激进摇滚”吉他手的鼻祖。他那忧郁而激动人心的独特风格，体现了强烈的布鲁斯音乐的情感。爵士乐大师Miles Davis甚至预言他将成为一名伟大的爵士乐吉他手。他的演奏具有很浓的实验色彩，把电吉他的技巧和功效发挥到了不可思议的地步。但当他进一步成功时，麻烦也随之而来了。1968年1月，他因与贝司手Noel Ridding争吵斗殴而被拘留，这标志着乐队成员之间的关系激剧恶化。一个月之后，在他第二次环美旅行演出中，他放弃了舞台表演中所有花哨和噱头，直接表现他那复杂的音乐。这一举动遭到了观众的反对，Jimi Hendrix为逃避这种反应，取消了47天中的54场演出，并用大量吸毒的狂乱生活方式麻醉自己。他消瘦了许多，并指责他的经理人对他的钱财管理不当。
除了他的魔力在公众中的巨大影响，1969年却是一个不顺之年，他的经理人Chas Chandler被解雇，Jimi Hendrix Experience乐队解散，一个多伦多的毒品贩子控制了他，整整一年，金钱如流水般地花掉，他的私生活更加无序。同时，他还面临来自黑人听众的巨大政治压力，要求他组建一支全黑人乐队。尽管他在纽波特音乐节上露面，并重新启用Mitch Mitchell，还邀请他的朋友Billy Cox任贝司手，他的现场演出还是比以前大大减少了。一个月后，他在伍德斯托克音乐节露面，这是他音乐生涯中的最后高潮，同年12月，他的全黑人乐队Band of Gypsies终于组成，但他对乐队第一张专辑并不满意，不久在纽约麦迪逊广场花园演唱会后，Band of Gypsies宣告解散。此时，他还在准备下一个双张套专辑《First Rays of the New Rising Sun》。
此后，Jimi Hendrix重组Band of Gypsies，乐队由Jimi Hendrix、Billy Cox和Buddy Miles组成，到夏威夷拍电影，开更多的演唱会，在新开的Electric Ladyand录音棚里录音。8月份，他最后一次离开美国，参加怀特岛音乐节。当时舆论认为他那次表演水平并不高，可现在回想起来，那次表演依然十分出色，接下来的欧洲巡回演出被缩短了。Jimi Hendrix于9月中旬回到英国。1970年9月18日，他因过量服用安眠药剧烈呕吐窒息而死。当时Jimi Hendrix心理压力很大，种种迹象表明他并非自杀——他的死只是个悲剧事件。
许多人认为Jimi Hendrix死的时候，灵感已枯竭。摇滚歌星们应该知道在这种职业生涯中该如何保护自己，可惜一个人在青云直上时不会明白，而等他明白时，已经太晚了。亨德里斯从来不知道如何筑起保护墙。我们不能说他在70年代的作品缺乏创造力，不幸的是Jimi Hendrix的音乐深奥重要之处已被营利目的搞的面目全非——《First Rays of the New Rising Sun》这张未完成专辑中的大部分歌曲被收录在Jimi Hendrix死后最初出版的两张专辑《Cry of Love》和《Rainbow Bridge》。随后，突然之间到处都出版了Jimi Hendrix拼凑歌曲的专辑，直到1974年制作人Alan Douglas开始接管他的遗作时，情况才消失，Alan Douglas最初出版的两张“新”专辑《Crash Landing》和《Midnight Lightning》全都是把Jimi Hendrix从1969年到1970年的录音室原声经过Alan Douglas把吉他以外的噪音抹去，再重新加上乐手的伴奏而编辑的，如果说这些专辑毫无生机的话。那么Alan Douglas制作的另一张“新”专辑《Nine to the Universe》倒并不太坏，的确是当时Jimi Hendrix和当时的乐手一起演奏的。现场演出版本的一些专辑，像《Concerts》、《Live at Winterland》以及4CD装的《Stages》倒是一些很具历史价值的东西，就像《Radio One》(是Jimi Hendrix Experience 1967年在BBC电台做的)，一样都是尽收全文未经改动的真实演唱会版本。
